高硅分子筛具有规整的三维骨架及有序孔道、笼状结构，在吸附分离、多相催化等工业领域发挥着不可替代的核心作用。其中，具有三维12×12×12元环贯通孔道的大孔分子筛，既可有效促进大分子扩散，同时保持优异的择形性能，在石油炼制与精细化工行业中应用价值尤为突出。然而，定向合成新型大孔高硅分子筛，仍是分子筛合成领域的核心难题与长期技术挑战。近年来，基于低维前驱体的拓扑缩合策略为构筑新型分子筛骨架结构提供了有效途径，但该方法受限于前驱体固有的孔道特性和末端结构，难以实现多维大孔分子筛的精准制备。

针对上述挑战，于吉红教授、陈飞剑教授团队提出一种结构导向合成策略，设计合成了富含环己基片段的有机结构导向剂—二金刚烷基二乙基鏻（DAEP），用于稳定层状前驱体中的末端bea结构单元，成功制备出首例具有12元环开口的二维层状分子筛前驱体JU-67（JilinUniversity,No.67）。对JU-67进行高温煅烧可触发拓扑缩合转变，前驱体层间依靠氢键相连的单四元环（s4r）融合为双四元环（d4r），最终构筑出新型三维大孔分子筛JU-68（JilinUniversity,No.68）（图1）。JU-68具有独特的各向异性12 × 12 × 12元环孔道系统，并含有一种新型的大尺寸jse（JU-Sixty-Eight）超笼，兼具笼型和孔道型分子筛的双重结构优势，为大分子催化转化提供了理想的限域反应空间和高效传质通道。

JU-68分子筛展现出优异且独特的物化性能。动态吸附穿透测试结果表明，纯硅JU-68对邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯吸附选择性比值为3.1:1.0:1.6，与传统三维大孔分子筛的吸附性能存在显著差异，证实其孔道结构具备优异的本征择形特性。其硅铝酸盐改性衍生物JU-68-Al在重油催化裂化反应中表现出优异的催化性能：原料转化率与工业商用USY催化剂持平，同时实现了更高的丙烯收率与更低的积炭选择性。特别是采用工业添加剂复配策略优化后，JU-68-Al催化剂的丙烯产出效率显著优于工业烯烃增强型USY催化剂，充分证明该新型分子筛材料在大分子催化转化领域具备广阔的工业化应用前景。

图1.二维层状前驱体JU-67到三维大孔分子筛JU-68的拓扑缩合示意图。

该研究工作以“ATopotacticLeap:2DLayersto3DLarge-PoreZeolite”为题发表于JournaloftheAmericanChemicalSociety上，相关成果已先行发布于ChemRxiv预印本平台（2026-03-26,DOI:10.26434/chemrxiv.15001312/v1）。四虎影视 博士研究生龚艾民、中国科学院大连化学物理研究所博士研究生李元浩为共同第一作者，四虎影视 于吉红教授、陈飞剑教授及中国科学院大连化学物理研究所郭鹏研究员为共同通讯作者。

全文链接：//pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c09972